بررسی تأثیر اصلاح پسا تهیه زئولیت های فوجاسیت (X, Y) بر عملکرد کاتالیست فرایند گوگردزدایی هیدروژنی گازوئیل

پژوهش های کاربردی در شیمی

مقاله 10، دوره 15، شماره 4، اسفند 1400، صفحه 106-117   

نوع مقاله: پژوهشی

شناسه دیجیتال (DOI): 10.30495/jacr.2022.688740

نویسندگان

حمید کرمی¹؛ محمد کاظمینی²؛ سعید سلطانعلی^{* 3}؛ مهدی رشیدزاده⁴

¹دانشجوی کارشناسی ارشد مهندسی شیمی، دانشکده مهندسی شیمی و نفت، دانشگاه صنعتی شریف، تهران، ایران

²استاد مهندسی شیمی، دانشکده مهندسی شیمی و نفت، دانشگاه صنعتی شریف، تهران، ایران

³استادیار مهندسی شیمی، پژوهشکده توسعه فناوری‌های کاتالیست، پژوهشگاه صنعت نفت، تهران، ایران

⁴دانشیار شیمی، پژوهشکده توسعه فناوری‌های کاتالیست، پژوهشگاه صنعت نفت، تهران، ایران

چکیده

       برای دستیابی به اسیدینگی و حجم مزوحفره ­های بیشتر در ­زئولیت­های فوجاسیت که نقشی مهم در کاتالیست ­های فرایند گوگردزدایی هیدروژنی (HDS) دارند، روش اصلاح پسا تهیه (آلومینیم ­زدایی) با روش­های اسید­شویی (با H₄EDTA) و گرمادهی به­ کارگرفته­ شد.
نمونه ­های اصلاح‌شده در تهیه کاتالیست HDS برپایه آلومینا استفاده ­شدند. برای بررسی ویژگی­های فیزیکی- شیمیایی نمونه ­ها، روش­های پراش پرتو ایکس (XRD)، طیف­سنجی جذب اتمی (AAS)،  طیف­سنجی فروسرخ تبدیل فوریه (FTIR)، میکروسکوپی الکترونی پویشی گسیل میدانی (FESEM)، واجذب برنامه­ ریزی­ شده دمایی آمونیاک (NH₃-TPD)  به­ کارگرفته ­شدند. جذب اتمی، افزایش نسبت سیلیکون به آلومینیم در نمونه­­ های اصلاح‌شده را نشان داد. در زئولیت­های Na-Y و Na-X نسبت Si/Al به­ترتیب از مقادیر اولیه 2_/27 و 1_/2 پس از آلومینیم ­زدایی به 7_/8 و 2_/2 افزایش پیدا کرد. فرایند آلومینیم ­زدایی منجر به خروج آلومینیم‌های ساختاری زئولیت­ها و افزایش اسیدینگی شد. در طی فرایند آلومینیم ­زدایی، اسیدینگی زئولیت Na-Y از 0_/72 به mmol NH₃/g 1_/96 و در زئولیت Na-X اسیدینگی از 0_/32 به mmol NH₃/g 0_/95 افزایش پیدا کرد. مساحت سطح و حجم حفره‌های نمونه­ ها با روش­های BET و BJH تعیین شدند. پس از آلومینیم­ زدایی، مساحت سطح نمونه ­ها کاهش و حجم مزوحفره­های آن­ها افزایش یافت. نتیجه­ های به­ کارگیری کاتالیست­ها در فرایند گوگردزدایی هیدروژنی نشان داد که کاتالیست­های تهیه­‌شده عملکرد بهتری در حذف ترکیب­ های گوگردی داشتند و با افزایش اسیدینگی حذف ترکیب­های گوگردی افزایش پیدا کرد، به ­طوری­که در حضور کاتالیست Cat-De-Y که بیشترین اسیدینگی را داشت، مقدار حذف گوگرد (تبدیل 89 %) بود.

کلیدواژه‌ها

گوگردزدایی هیدروژنی؛ زئولیت فوجاسیت؛ آلومینیم‌زدایی؛ پسا تهیه

مراجع

[1] Zhou, W.; Wei, Q.; Zhou, Y.; Liu, M.; Ding, S.; Yang, Q.; Appl. Catal. B 238, 212–24, 2018.

[2] Rangarajan, S.; Mavrikakis, M.; ACS Catal. 7, 501–9, 2017.

[3] van Haandel, L.; Bremmer, M.; Kooyman, PJ.; Van Veen, J.; Weber, T.; Hensen, E.; ACS Catal.  5, 7276–7287, 2015.

[4] Stanislaus, A.; Marafi, A.; Rana, M.S.; Catal. Today. 153,1–68, 2010.

[5] Tao, X.; Zhou Y.; Wei, Q.; Yu, G.; Cui, Q.; Liu, J.; Liu, T.; Fuel Process. Technol. 118, 200–207, 2014.

[6] López-Benítez, A.; Berhault, G.; Guevara-Lara, A.; Appl. Catal. B 213, 28–41, 2017.

[7] Hajjar, Z.; Soltanali, S.; Tayyebi, S.; Masoumi, M.; Journal of Applied Research in Chemistry 12(3), 71-78, 1397.

[8] Bej, S.K.; Maity, S.K.; Turaga, U.T.; Energy Fuels 18, 1227–1237, 2004.

[9] Shi, Y.; Wang, G.; Mei, J.; Xiao, C.; Hu, D.; Wang, A.; Song, Y.; Ni, Y.; Jiang, G.; Duan, A.; ACS Omega. 5,15576–15585, 2020.

[10] Okamoto, Y.; Bull. Chem. Soc. Jpn. 87, 20–58, 2014.

[11] Verboekend, D.; Keller, T.C.; Mitchell, S.; Pérez‐Ramírez.; J.; Adv. Funct. Mater. 23,1923–1934, 2013.

[12] Zhang, D.; Jin, C.; Zou, M.; Huang, S.; Chem. Eur. J. 25, 2675–2683, 2019.

[13] Verboekend, D.; Vilé, G, .;Pérez-ramírez, J.; Adv. Funct. Mater. 916–928, 2012.

[14] Verboekend, D.; Nuttens, N.; Locus, R.; Van Aelst, J.; Verolme, P.; Groen, JC.; Pérez‐Ramírez, J.; Sels, B.F.; Chem. Soc. Rev. 45, 3331–3352, 2016.

[15] Karge, H.G.; Beyer, H.K.; Solid-State Ion Exchange in Microporous and Mesoporous Materials (Chp. 2) in: "Molecular Sieves (Science and Technology)", Vol. 3, Springer, Berlin, 2002.

[16] Asadi, A.A.; Alavi, S.M.; Royaee, S.J.; Bazmi, M.; Microporous Mesoporous Mater. 259, 142–154, 2018.

[17] Lutz, W.; Adv. Mater. Sci. Eng. 22, 102-120, 2014.

[18] Gola, A.; Rebours, B.; Milazzo, E.; Lynch, J.; Benazzi, E.; Lacombe, S.; Delevoye, L.; Fernandez, C.; Microporous Mesoporous Mater. 40, 73–83, 2000.

[19] Asadi, A.A.; Royaee, S.J.; Alavi, S.M.; Bazmi, M.; Fuel Process Technol. 187, 36–51, 2019.

[20] Wang, W.; Zhang, W.; Chen, Y.; Wen, X.; Li, H.; Yuan, D.; Guo, Q.; Ren, S.; Pang, X.; Shen, B.; J. Catal. 362, 94–105, 2018.

[21] Baerlocher, C.; McCusker, L.B.; Olson, DH.; Atlas of zeolite framework types. Elsevier, USA, 2007.

[22] Yue, MB.; Xue, T.; Jiao, WQ.; Wang, YM.; He, M-Y.; Microporous Mesoporous Mater. 159, 50–56, 2012.

[23] Li, K.; Valla, J.; Garcia-Martinez, J.; ChemCatChem 6, 46–66, 2014.

[24] Chen, X.; Liu, X.; Wang, L.; Li, M.; Williams, C.T.; Liang, C.H.; RSC Adv. 3, 1728-1731, 2013.

[25] Marín, C.; Escobar, J.; Galván, E.; Murrieta, F.; Zárate, R.; Vaca, H.; Fuel Process Technol. 86, 391–405, 2005.

[26] Kunisada, N.; Choi, K.-H.; Korai, Y.; Mochida, I.; Nakano, K.; Appl. Catal. A 276, 51–59, 2004.

[27] Dědeček, J.; Sobalík, Z.; Wichterlová, B.; Catal. Rev. 54, 135–223, 2012.

[28] Chen, W.; Maugé, F.; van Gestel, J.; Nie, H.; Li, D.; Long, X.; J. Catal. 304, 47–62, 2013.

[29] Han, W.; Nie, H.; Long, X.; Li, M.; Yang, Q.; Li, D.; Catal. Today 292, 58–66, 2017.