بررسی دما و زمان کلسینه شدن بر فعالیت کاتالیست MnOx/MWNT در فرایند احیای کاتالیستی انتخابی نیتروژن اکسید با آمونیاک

پژوهش های کاربردی در شیمی

مقاله 8، دوره 11، شماره 1، خرداد 1396، صفحه 67-77   

نوع مقاله: پژوهشی

نویسنده

مهناز پورخلیل^*

استادیار مهندسی شیمی، گروه توسعه فناوری نانو و کربن، پژوهشگاه صنعت نفت، تهران، ایران

چکیده

هدف از این پژوهش، بررسی و بهینه‌سازی دما و زمان کلسینه شدن کاتالیست منگنز اکسید بر پایه‌ی نانولوله‌های کربنی در فرایند احیای کاتالیستی آلاینده‌ی نیتروژن اکسید با استفاده از آمونیاک به‌عنوان عامل کاهنده است. بدین منظور کاتالیست‌های موردنظر تحت روش تلقیح خشک تهیه شده، در دماهای 300 تا C°600 به مدت 2 تا 12 ساعت در گاز آرگون کلسینه شدند. آزمون‌های Raman ،H2-TPR ،XPS و XRD نشان دادند که دمای تکلیس به دلیل تأثیر بر عدد اکسایش منگنز، عاملی مؤثر بر فعالیت کاتالیستی بوده به‌گونه‌ای که کاتالیست کلسینه شده در دمای C° 300 با تشکیل منگنز اکسید به‌صورت MnO2 به‌عنوان فاز غالب، بالاترین فعالیت واکنشی را دارد. همچنین، حضور گونه‌های نیترات باقیمانده از تجزیه‌ی پیش ماده مصرفی منگنز نیترات در شرایط معتدل دمایی کلسینه شدن C°300 باعث افزایش اسیدیته، جذب آمونیاک بیشتر و در نتیجه افزایش فعالیت کاتالیستی می‌شود. نتیجه‌های آزمون‌های واکنشگاهی نشان داد که اثر زمان کلسینه شده در گستره 2 تا 6 ساعت نقش چندانی بر تغییر شدت بلورینگی، مساحت سطح و عدد اکسایش فاز فعال نداشته و کاهش اندک فعالیت کاتالیستی برای زمان کلسینه شدن 12 ساعت با توجه به آزمون H2-TPR را می‌توان به کاهش گونه‌های نیترات موجود در سطح کاتالیست نسبت داد. از این‌رو، کاتالیست wt%12 منگنز اکسید تحت دمای کلسینه شدن C°300 به مدت 3 ساعت با درصد تبدیل و گزینش پذیری به ترتیب برابر با 97% و 5/99% بالاترین فعالیت کاتالیستی را دارد.

کلیدواژه‌ها

منگنز اکسید؛ کلسینه شدن؛ نیتروژن اکسید؛ نانولوله‌های کربنی چند دیواره؛ احیای کاتالیستی انتخابی دماپایین

مراجع

[1] Yu Sh.; Jiang N.; Zou W.; Li L.; Tang Ch.; Dong Lin., Catal. Commun., 84, 75-79, 2016.
[2] Li Xi.; Li X.; Li J.; Hao J., J. Hazard. Mater., 318, 615-622, 2016.
[3] Zijian Z.; Xiaowei L.; Zhiqiang L.; Haizhong S.; Yingchao H.; Yishu X.; Minghou X., Chem. Eng. J., 304, 121–128, 2016.
[4] Yanqing N.; Tong S.; Shien H.; Xiaolu Z.; Yu L.; Yuan L.; Shui W., Fuel, 185, 316–322, 2016.
[5] Sihui Z.; He Z.; Yu Z.; Qiang S.; Yi L.; XiuJun L., App. Catal. B: Environ. 203, 199–209, 2017.
[6] Mingying Q.; Sihui Z.; Hongbing Y.; Dandan Z., Catal. Commun., 62, 107–111, 2015.
[7] S. Andreoli; F.A. Deorsola; C. Galletti; R. Pirone, Chem. Eng. J., 278, 174–182, 2015.
[8] Md. A. Uddin; K. S.; Koji I., Eiji S., J. Molecul. Catal. A: Chem., 309, 178–183, 2009.
[9] Tian W.; Yang H.; Fan X.; Zhang X.; J. Hazard. Mater. 188(1–3), 105-109, 2011.
[10] Notoya F.; Su C.; Sasaoka E.; Nojima S., Indus. Eng. Chem. Res., 40 (17), 3732-3739, 2001.
[11] Kang M.; Park ED.; Kim JM.; Yie JE., Catal., Today, 111 (3–4), 236-241, 2006.
[12] Wu Z.; Jiang B.; Liu Y., Appl. Catal.B: Environ. 79(4), 347-355. 2008.
[13] Park E.; Le HA.; Kim Y.; Chin S.; Bae G-N.; Jurng J., Mater. Res. Bull., 47(4), 1040-1044; 2012.
[14] Carja G.; Kameshima Y.; Okada K.; Madhusoodana CD., Appl. Catal. B: Environ., 73, 60-64, 2007.
[15] Sultana A.; Sasaki M.; Hamada H., Catal., Today, 185(1), 284-289, 2012.
[16] Bahome MC.; Jewell LL.; Padayachy K.; Hildebrandt D.; Glasser D.; Datye AK.; Coville NJ., Appl. Catal. A: General, 328(2), 243-251, 2007.
[17] Eswaramoorthi I.; Sundaramurthy V.; Das N.;Dalai AK.; Adjaye J., Appl. Catal. A: General, 339(2), 187-195, 2008.
[18] Pereira MFR.; Figueiredo JL.; Órfão JJM.;Serp P.; Kalck P.; Kihn Y., Carbon, 42(14), 2807-2813, 2004.
[19] M. Pourkhalil; A. Moghaddam; A. Rashidi; J. Towfighi; KH. J. Jozani; H. Bozorgzadeh, Catal. Lett., 143, 184-192, 2013.
[20] پورخلیل م.، رشیدی ع.، زرین قلم ع.، توفیقی ج.، نشریه پژزوهش‌های کاربردی در شیمی، 9،2، 1394
[21] Dongmei M.; Wangcheng Z.; Yun G.; Yanglong G.; Yunsong W.; Li W.; Guanzhong L., Mol. Catal. A: Chem. 420, 272–281, 2016.
[22] Zhao C.; Yongdan C.; Hongjuan D.; Jinshan Z.; Chunbao S., Inter. J. Min. Process., 146, 23–28, 2016.
[23] European Patent Office, Continuous process for producing carbon nanotube, United States Patent and Trademark Office, US 2008/0274277, EP 1 837 306, B1 2007.
[24] Xing Y.; Li L.; Chusuei CC.; Hull RV., Langmuir; 21(9), 4185-4190, 2005.
[25] S.S. Kish; A. Rashidi; H.R. Aghabozorg; L. Moradi, Appl. Sur. Sci., 256, 3472-3477, 2010.
[26] M. Richter, A. Trunschke, U. Bentrup, K.W. Brzezinka, E. Schreier, M. Schneider, M.M. Pohl, R. Fricke, J. Catal., 206, 98-113, 2002.
[27] J. Carnö, M. Ferrandon, E. Björnbom, S. Järås, App. Catal. A: Gen., 155, 265-281, 1997.
[28] M.-f. Luo, X.-x. Yuan, X.-m. Zheng, App. Catal. A: Gen., 175, 121-129, 1998.
[29] Z. Li; K. Xie; W. Huang; W. Reschetilowski, Chem. Eng. Technol., 28, 797-801, 2005.
[30] W.S. Kijlstra; D.S. Brands; H.I. Smit; E.K. Poels; A. Bliek, J. Catal., 171, 219-230, 1997.
[31] F. Kapteijn; L. Singoredjo; A. Andreini; J.A. Moulijn, Appl. Catal. B: Environ., 3, 173-189, 1994.
[32] S. Yang; X. Li; W. Zhu; J. Wang; C. Descorme, Carbon, 46, 445-452, 2008.
[33] K. Laatikainen; J. Pakarinen; M. Laatikainen; R. Koivula; R. Harjula; E. Paatero, Separ.Purif. Technol 75, 377-384, 2010.
[34] A. Sultana; M. Sasaki; H. Hamada, Catal. Today, 185, 284-289, 2012.
[35] S.-B. Ma; K.-Y. Ahn; E.-S. Lee, K.-H. Oh; K.-B. Kim, Carbon, 45, 375-382, 2007.
[36] Wu Z.; Jiang B; Liu Y, Appl. Catal. B: Environ., 79(4), 347-355, 2008.
[37] P.G. Smirniotis; P.M. Sreekanth, D.A. Peña; R.G. Jenkins, Ind. Eng. Chem. Fund., 45, 6436-6443, 2006.