بررسی ویژگی ساختاری زئولیت 5-ZSM با مقدار سیلیکای متوسط تهیه شده با اتانول

پژوهش های کاربردی در شیمی

مقاله 8، دوره 15، شماره 3، آذر 1400، صفحه 73-89   

نوع مقاله: پژوهشی

شناسه دیجیتال (DOI): 10.30495/jacr.2021.686092

نویسندگان

محدثه نظری^{* 1}؛ فریدون یاریپور²

¹استادیار مهندسی شیمی، گروه مهندسی مواد، شیمی و ایمنی، مجتمع آموزش عالی اسفراین، اسفراین، ایران

²دکترای شیمی، گروه کاتالیست، شرکت پژوهش و فناوری پتروشیمی مرکز تهران، تهران، ایران

چکیده

قالب‌ها نقش مهمی را در تبلور زئولیت‌ها ایفا می‌ کنند. ترکیب­ های آمونیمی رایج‌ترین الگو‌های مورداستفاده در تهیه زئولیت 5-ZSM هستند. که به دلیل قیمت، سمیت و خورندگی زیاد می‌توانند مشکل­های فراوانی را در مقیاس بالا ایجاد کنند. در پژوهش حاضر امکان‌پذیری تولید 5-ZSM با سیلیکای متوسط با اتانول در دم­فشار همزن­دار 5 لیتری (rpm 450) و با منابع آلومینا و سیلیکا ارزان‌قیمت و در دسترس بررسی شد. به کمک پراش پرتو ایکس (XRD)، طیف­شناسی فروسرخ تبدیل فوریه (FTIR)­، میکروسکوپ الکترونی پویشی گسیل میدانی (FE-SEM)، طیف‌شناسی تفکیک انرژی (EDS)، فلورسانس پرتو ایکس (XRF)، تجزیه وزن‌سنجی گرمایی (TGA) و روش BET، اثر عامل­های موثر بر ویژگی­ های ساختاری زئولیت بررسی شد. نتیجه­ ها نشان می‌ دهد که کوچک­ بودن اتانول و پیوند ضعیف آن با گروه‌های انتهایی Si-OH در آنیون‌های سیلیکات، مدت بلورسازی و حساسیت ساختار به عامل­های سنتزی را افزایش می‌دهد. با این حال، تنظیم مناسب این عامل­ها، امکان تهیه 5-ZSM با سیلیکا متوسط را با خلوص، بلورینگی و سطح ویژه بالا فراهم ساخت. نسبت‌های بالای OH^-/SiO₂ در سامانه، با افزایش سرعت هسته‌زایی و کاهش رشد بلور، منجر به کاهش نسبت  ابعادی L_c/L_a در بلور شد. همچنین، افزایش میزان Si/Al رشد سینتیکی بلور را در جهت b تقویت کرد و موجب پدیدارشدن بلورهای دوقلوی شش‌ضلعی شد. در پایان، نسبت OH^-/SiO₂ برابر با 0/15 و مدت تبلور 40 ساعت، به­عنوان مناسب‌ترین شرایط برای تهیه 5-ZSM خالص با SiO₂/Al₂O₃ برابر با 50، بازدهی بالای 90 %، بلورینگی نسبی 100 % و سطح ویژه ^1-443m²gانتخاب شد.

کلیدواژه‌ها

زئولیت ZSM-5؛ اتانول؛ بلورینگی؛ سطح ویژه؛ افزایش مقیاس

مراجع

[1] Costa, E.; Uguina, M.; De Lucas, A.; Blanes, J.; J. Catal. 107, 317-324, 1987.

[2] Ma, T.; Zhang, L.; Song, Y.; Shang, Y.; Zhai, Y.; Gong, Y.; Catalysis Science & Technology 8, 1923-1935, 2018.

[3] Uguina, M.A.; de Lucas, A.; Ruiz, F.; Serrano, D.P.; Industrial & engineering chemistry research 34, 451-456, 1995.

[4] Zhang, D.; Wang, R.; Yang, X.; Microporous Mesoporous Mater. 126, 8-13, 2009.

[5] Falamaki, C.; Edrissi, M.; Sohrabi, M.; Zeolites 19, 2-5, 1997.

[6] Feng, F.; Balkus, K.J.; J. Porous Mater. 10, 235-242, 2003.

[7] Plank, C.J.; Rosinski, E.J.; Rubin, M.K.; US Patent, 4341748, 1982.

[8] Van der Gaag, F.; Jansen, J.; Van Bekkum, H.; Applied catalysis 17, 261-271, 1985.

[9] Fu, D.; Schmidt, J.E.; Pletcher, P.; Karakiliç, P.; Ye, X.; Vis, C.M.; Bruijnincx, P.C.; Filez, M.; Mandemaker, L.D.; Winnubst, L.; Angew. Chem. Int. Ed. 57, 12458-12462, 2018.

[10] Sang, S.; Chang, F.; Liu, Z.; He, C.; He, Y.; Xu, L.; Catal. Today. 93, 729-734, 2004.

[11] Uguina, M.; Sotelo, J.; Serrano, D.; Applied catalysis 76, 183-198, 1991.

[12] Song, W.; Justice, R.; Jones, C.; Grassian, V.; Larsen, S.; Langmuir 20, 8301-8306, 2004.

[13] Albiero, J.K.; Schwaab, M.; Castilhos, F.D.; Coutinho, E.B.; Revista Eletrônica em Gestão, Educação e Tecnologia Ambiental 19, 1325-1333, 2015.

[14] Calsavara, V.; Baesso, M.L.; Fernandes-Machado, N.R.C.; Fuel. 87, 1628-1636, 2008.

[15]  Liu, X.; Sun, Y.; Catalysts 10, 198-211, 2020.

[16]  Al-Jubouri, S.M.; Microporous Mesoporous Mater. 303, 110296-110305, 2020.

[17] Beyraghi, S.; Rostamizadeh, M.; Alizadeh, R.; Polyolefins Journal 8, 93-103, 2021.

[18] Sun, H.; Peng, P.; Wang, Y.; Li, C.; Subhan, F.; Bai, P.; Xing, W.; Zhang, Z.; Liu, Z.; Yan, Z.; J. Porous Mater. 24, 1513-1525, 2017.

[19] Baerlocher, C.; Bennett, J.M.; Depmeier, W.; Fitch, A.N.; Jobic, H.; van Koningsveld, H.; Meier, W.M.; Pfenninger, A.; Terasaki, O.; "Structures and Structure Determination, Chap. 6,", Springer, Switzerland, 1999.

[20] Bebon, C.; Colson, D.; Marrot, B.t.; Klein, J.P.; Di Renzo, F.; Microporous Mesoporous Mater. 53, 13-20, 2002.

[21] Marrot, B.; Bebon, C.; Colson, D.; Klein, J.; Crystal Research and Technology 36, 269-281, 2001.

[22] Derouane, E.G.; Determmerie, S.; Gabelica, Z.; Blom, N.; Applied catalysis 1, 201-224, 1981.

[23]  Guth, J.; Caullet, P.; Wey, R.; Studies in Surface Science and Catalysis 24, 183-190, 1985.

[24] Moolenaar, R.J.; Evans, J.C.; McKeever, L.; The Journal of Physical Chemistry 74, 3629-3636, 1970.

[25] Shukla, D.B.; Pandya, V.P.; Journal of Chemical Technology & Biotechnology 44, 147-154, 1989.

[26] Fujita, S.; Kanai, T.; Oumi, Y.; Sano, T.; Studies in Surface Science and Catalysis 158, 191-198, 2005.

[27] Chatterjee, A.; Vetrivel, R.; J. Chem. Soc., Faraday Trans. 91, 4313-4319, 1995.

[28] Hargreaves, J.; Crystallography Reviews 11, 21-34, 2005.

[29] Alvarez, A.; Viturro, H.; Bonetto, R.; Mater. Chem. Phys. 32, 135-140, 1992.

[30] Mentzen, B.; Lefebvre, F.; Mater. Res. Bull. 32, 813-820, 1997.

[31] Dai, F.-Y.; Suzuki, M.; Takahashi, H.; Saito, Y.; Bull. Chem. Soc. Jpn. 61, 3403-3407, 1988.

[32] Schmidt, F.; Hoffmann, C.; Giordanino, F.; Bordiga, S.; Simon, P.; Carrillo-Cabrera, W.; Kaskel, S.; J. Catal. 307, 238-245, 2013.

[33] Parise, J.; Hriljac, J.; Cox, D.; Corbin, D.; Ramamurthy, V.; J. Chem. Soc., Chem. Commun. 3, 226-228, 1993.

[34] Wu, E.; Lawton, S.; Olson, D.; Rohrman, A.; Kokotailo, G.; J. Phys. Chem. 83, 2777-2781, 1979.

[35] Ali, B.; Lan, X.; Arslan, M.T.; Gilani, S.Z.A.; Wang, H.; Wang, T.; Journal of Industrial and Engineering Chemistry 88, 127-136, 2020.

[36] Bonilla, G.; Díaz, I.; Tsapatsis, M.; Jeong, H.-K.; Lee, Y.; Vlachos, D.G.; Chem. Mater. 16, 5697-5705, 2004.

[37] Zhou, M.; Rownaghi, A.A.; Hedlund, J.; RSC advances. 3, 15596-15599, 2013.

[38] Shirazi, L.; Jamshidi, E.; Ghasemi, M.; Crystal Research and Technology 43, 1300-1306, 2008.

[39] Wang, K.; Dong, M.; Niu, X.; Li, J.; Qin, Z.; Fan, W.; Wang, J.; Crystal Growth & Design 18, 7548-7561, 2018.

[40] Loewenstein, W.; American Mineralogist: Journal of Earth and Planetary Materials 39, 92-96, 1954.

[41] Li, T.; Krumeich, F.; Van Bokhoven, J.A.; Crystal Growth & Design 19, 2548-2551, 2019.

[42] Thommes, M.; Kaneko, K.; Neimark, A.V.; Olivier, J.P.; Rodriguez-Reinoso, F.; Rouquerol, J.; Sing, K.S.; Pure Appl. Chem. 87, 1051-1069, 2015.

[43] Gharamaleki, J.A.; Farzaneh, F.; Ghandi, M.; Journal of Sciences Islamic Republic of  Iran. 15, 39-46, 2004.